華東理工大學材料科學與工程學院副教授劉鵬飛、副教授袁海洋、教授楊化桂團隊,以氧化銅(CuO)納米片為模型材料,探究了厚度對氧化物衍生銅(OD-Cu)殘余氧的影響,為設計高效OD-Cu催化劑以實現二氧化碳(CO2)電還原制取多碳產物提供了重要理論依據,同時揭示了氧保留效應在CO2電還原反應過程對催化性能的影響機制。相關研究近日發表于《德國應用化學》。
電化學CO2轉化制取綠色燃料和化學品,為緩解間歇性可再生能源存儲提供了一種具有前景的解決方案,目前已有大量催化材料被開發用于將CO2轉化為高附加值產物。銅基材料因其催化活性和選擇性可調的結構特性,被廣泛視為選擇性制取多碳產物(C2+)的主要催化材料體系。在眾多銅基催化劑中,OD-Cu因其對高價值C2+產物的優異選擇性脫穎而出。
研究團隊發現,當CuO納米片厚度降至1.6 nm時,氧保留能力顯著增強,在300-700 mA/cm2的寬電流密度范圍內實現了約80%的C2+產物法拉第效率,并在700 mA/cm2條件下達到84.6%的C2+產物選擇性峰值。
機制研究表明,隨著氧脫除層數增加,工況還原過程中Cu-CuO結構的底層氧原子難以向外部擴散,這種特性有效促進了*CHO中間體形成以及后續的*OC-CHO偶聯反應,進而提升了C2+產物選擇性。重構堆疊的Cu-CuO納米片結構具有強氧保留能力和易再氧化的金屬銅位點,這種協同效應優化了OH-吸附和*CO富集,顯著促進了C2+產物生成。
相關論文信息:https://doi.org/10.1002/anie.202423889
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